光催化水分解产氢作为一种绿色,低能耗的制氢方法正在成为探索清洁能源的一种有吸引力的方法受到越来越多人的关注。该技术的发展所面临的一个关键的挑战是开发高效和稳定的光催化剂。目前,I/II型异质结能够有效地提高了光催化活性,但是其光生电子和空穴的氧化还原能力被削弱,这不利于光催化产氢。相比之下,Z-型异质结不仅促进了光生载流子的分离,而且保持了强的光催化析氢的氧化还原能力。
基于此,宁波工程学院杨为佑和湖南大学滕杰等在常温空气环境(即室温和大气压力)下制备了CdS/ZnS 1D/2D异质结光催化剂(CdS-NSs/ZnS-NPs),其中ZnS纳米颗粒均匀锚定在CdS纳米片的表面上。
光催化制氢性能测试结果显示,所制备的CdS-NSs/ZnS-NPs异质结在可见光照射(λ>400 nm)下提供显著增强的光催化析H2速率(14.02 mmol h-1g-1),分别比纯的CdS NSs和CdS NPs高约10倍和85倍,并优于迄今为止报道的大多数基于CdS的光阳极。此外,CdS-NSs/ZnS-NPs异质结还具有优异的光催化稳定性,其能够连续进行光催化反应58小时而没有发生性能下降,这突出了它们的实际应用潜力。
基于实验结果和理论计算,研究人员提出提高光催化活性的关键在于:1.所形成的1D/2D异质结提供了足够的活性位点以响应光照,同时也为光生载流体通过晶体CdS NSs基质实现有效分离和转移提供了途径;2.所构建的II型和Z型混合异质结受到Zn空位缺陷能级的诱导,从而提高了ZnS价带的能级。
因此,这种异质结在抑制CdS光腐蚀重组中起着关键作用,从而使得光催化性能得到增强。这项工作有可能为大规模生产具有合理结构的先进光催化剂提供了有效的策略,从而实现高效、稳定的可见光驱动的光催化析H2技术的进一步发展。
Air-condition Process for Scalable Fabrication of CdS/ZnS 1D/2D Heterojunctions toward Efficient and Stable Photocatalytic Hydrogen Production. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.277