“我们在近 3000 种二维材料之中筛选出 24 种体系，这些材料有望可以有效权衡反应的活性和稳定性，也就是说它们都是高性能的二维电催化剂，有望提高电催化的整体性能。”北京化工大学郭翔宇博士表示。
他进一步介绍称，此次发现的二维电催化剂拥有良好的稳定性、较大的活性面积、以及本征二维基面活性，同时还能保持不错的高电化学稳定性，对于电解技术和氢燃料电池的规模化应用具有重要意义。
图 | 郭翔宇 2023 年 4 月摄于印度尼西亚 ljen 火山（来源：郭翔宇）
那么，这 24 种材料是如何选出来的？具体来说，郭翔宇和所在团队提出一种数据驱动的策略，通过建立一系列设的计原理，对具有本征二维基面活性和电化学稳定性的二维材料进行高通量筛选，从而实现高效的氧还原反应和析氧反应。
研究中，他们以此前由新加坡国立大学团队开发的二维数据库 2DMatPedia 为基础，通过对材料进行合成潜力分析，识别出 1411 种候选材料，这些材料有望被剥离成单层。其中，338 种材料表现出较好的导电性；50 余种材料在氧还原反应和析氧反应中的活性，超过或媲美铂/二氧化铱的活性。
通过结合巨正则密度泛函理论计算和第一性原理的分子动力学模拟，郭翔宇和同事在反应条件之下，针对这些高活性材料可能发生的溶解和氧化问题加以研究，最终筛选出了上述 24 种材料。
日前，相关论文以《数据驱动的具有基面活性的电化学稳定的二维材料对氧电催化的追求》（Data-driven pursuit of electrochemically stable 2D materials with basal plane activity toward oxygen electrocatalysis）为题发表在 Energy & Environmental Science（IF 32.5）。
郭翔宇是第一作者，南京理工大学教授张胜利、美国波多黎各大学教授陈中方、北京化工大学教授黄世萍担任共同通讯作者 [1]。
图 | 相关论文（来源：Energy & Environmental Science）
从 5500 种二维材料说起
当前，随着世界能源框架结构的不断升级，以及自然环境保护意识的逐渐提高，发展绿色高效的清洁能源技术逐渐成为当今时代发展的重点之一。
氢作为一种重要的能量来源，凭借来源广泛、清洁无污染、能量密度和发热值高等诸多优点，有望解决化石燃料短缺难题和环境污染问题。
水电解技术和氢燃料电池，是实现产氢和氢转换的重要手段。在这两种技术中，析氧反应和氧还原反应发挥着重要作用。
例如，通过利用氧还原反应，燃料电池能将燃料和氧气直接转化为电能。而电解水在产生氢气的同时，还能发生析氧反应从而产生纯净的氧气，进而实现氧气供应或改善空气质量。
此外，析氧反应和氧还原反应还能用于处理和净化废水、废气等工业排放物，从而有效降低污染物浓度，以及减少对于生态系统的影响。
要想实现这两种催化反应的高效进行，则需要设计稳定的电催化材料。
过去十年间，尽管学界已经合成多款催化剂体系，但是目前依然没有一款催化材料能在发挥优异催化性能的同时，还能保持较低的制造成本。
21 世纪初，自从俄罗斯物理学家康斯坦丁·诺沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）和荷兰物理学家安德烈·海姆（Andre K. Geim）共同发现石墨烯并获得诺贝尔物理学奖以来，二维材料领域获得了空前的发展。
近年来，在物理手段和化学手段的帮助之下，科学家们针对石墨烯材料进行剥离，借此得到一系列单层或少层的二维材料，并对其在物理、化学、电子信息学等方面的潜在应用加以探索。
二维材料往往具有较大的表面积，理论上能够与反应物种进行充分接触，从而提高催化活性的面积。正因此，二维电催化材料的设计已经成为催化剂设计领域的热点之一。
但是，在当前的材料数据库之中，具备层状结构特征的二维材料已经超过 5500 种。那么，这些材料的导电性、合成性、对于氧还原反应和析氧反应的反应活性和选择性、以及工况条件之下的电化学稳定性到底如何？这仍然是一个研究难度颇高的问题。
关注到这一问题之后，郭翔宇等人开展了本次研究。同时，此次论文也是他在读博期间的代表作。
（来源：Energy & Environmental Science）
无惧课题“撞车”
能将论文发在 Energy & Environmental Science 上，期间可谓一波三折。整个读博期间以及毕业后的两年时间，郭翔宇的全部心血几乎全部付诸于此。
2019 年 5 月，这项工作已经开展将近一年之久。有一天，郭翔宇看到 ACS?Energy?Letters 刊登了一篇类似的论文。
相比郭翔宇的研究，这篇同行论文不仅出发点相似，而且也是一项基于数据库和面向氧还原反应/析氧反应的理论研究成果。
并且，同行的论文不仅囊括了二维材料体系，还分析了主流数据库中的所有多元金属氧化物。这对郭翔宇的课题原创性带来了不小的影响。
“当我看到这篇论文之后，研究热情一下子跌到谷底，非常担心自己筹划已久的课题和将近一年的努力打了水漂。但在平静心态之后，我不断提醒自己世界上没有相同的两片树叶，同一个科研课题也可以做出不同的研究特色。”郭翔宇说。
事实上，后续在郭翔宇论文的审稿过程中，的确有几位审稿人提到了那篇同行论文。不过，他仔细研究了同行论文的特色和局限性，并对自己的课题方向进行重新规划。
然而，2022 年下半年郭翔宇却收到了 Energy & Environmental Science 的拒稿通知。“而在此之前我基于审稿人的修改建议，大范围地调整了论文行文逻辑，也补充了大量的实验数据，但却并没有得到期刊的完全认可。”他说。
当时，参与这项工作的合作导师建议郭翔宇尝试投稿其他期刊，以避免和该期刊的审稿专家发生观点分歧。
“这对我来说是晴天霹雳，这意味着我写的几十页回复信，在没有被审稿专家评阅或否定之前，就在我们自己内部的讨论中被否定了。”郭翔宇说。
自己的专长并未得到导师和领域同行的认可，这让他开始怀疑一直以来的坚持是否有意义。
后来，郭翔宇转念一想：“重新投稿尚且还有一丝机会，放弃则意味着机会完全等于零。”
后来，他和同事坚持将回复意见返回给 Energy & Environmental Science 编辑部。幸运的是，他们得到了之前的审稿人和新的仲裁专家的一致认可，并得到更多建设性的修改意见，这为第三次投稿和论文接收打下了铺垫。
最终，论文得以成功发表在 Energy & Environmental Science，这给郭翔宇带来莫大的鼓励。原因在于，Energy & Environmental Science 是以实验为主的期刊，过去几年间它只收录了极少量的计算模拟论文，纯理论的催化类论文更是少之又少。
而此次论文的成功接收也间接表明，随着高精度计算方法的不断发展，以理论模拟为导向的催化剂设计，或能得到更多的同行认可。
不过，要想通过理论模拟手段实现高精度的预测，仍有一些难题等待攻克，比如如何破解计算方法的局限性、如何合理构建源自催化剂的模型等。
在此次工作中，郭翔宇等人发现由于析氧反应通常要在高氧化还原电位下进行，这导致绝大多数催化剂无法很好地保持表面结构的稳定性。
这意味着催化剂表面活性位点的溶解、析出、以及催化表面的氧化和重构，很可能在实际实验和应用中更为常见。
因此，在理论模拟手段的帮助下，如何在工况条件之下构建催化表面结构，并采取合理的计算方法去理解催化活性的起源，可能是未来的发展方向之一。针对此，郭翔宇和合作者也会开展相关的尝试。
另据悉，郭翔宇于 2021 年 6 月获得北京化工大学的博士学位。随后，他来到北京计算科学研究中心担任访问学者。
2022 年初，他来到新加坡国立大学从事博后研究，并在诺奖得主康斯坦丁·诺沃肖洛夫（Konstantin Novoselov）的指导下参与一项合作型研究。
2023 年 6 月，郭翔宇又来到德国不莱梅大学。在德国洪堡基金会的支持之下，目前他正以洪堡学者的身份开展学术研究，并在继续研究二维电催化剂这一方向。
